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31May 2018
Rédigé par IRCER
Posté dans la catégorie News

Les matériaux céramiques sont réputés pour leurs excellentes performances dans des environnements extrêmes tels que les hautes températures, couplées ou non à de fortes sollicitations mécaniques, les milieux corrosifs, biologiques ou abrasifs, etc. La résistance à l’irradiation constitue également un point fort de ces matériaux et concerne des domaines aussi variés que l’exploration spatiale, la synthèse de nanomatériaux, le dopage par implantation ionique mais également l’industrie électronucléaire. D’ailleurs, le combustible nucléaire lui-même est une céramique composée principalement d’oxyde d’uranium. Comprendre l’évolution des céramiques soumises à des conditions radiatives intenses et prolongées est un enjeu majeur pour ces secteurs, processus dans lequel l’Institut de Recherche sur les Céramiques (IRCER, UMR 7315 CNRS / Université de Limoges) est engagé depuis plusieurs années, notamment dans le cadre d’une collaboration avec le Centre de Sciences Nucléaires et de Sciences de la Matière (CSNSM, UMR 8609 CNRS / IN2P3 / Université Paris-Sud).


Les conséquences structurales de l’irradiation


Lorsque la matière est soumise à des rayonnements énergétiques, une grande variété de phénomènes peuvent se produire, notamment, dans le domaine du keV et au-delà, l’excitation des électrons du matériau et des chocs balistiques entre les particules incidentes et les atomes de la cible ; les recherches développées à l’IRCER se concentrent sur ce dernier point. Lorsqu’une particule incidente présente une énergie suffisante pour déplacer un atome du matériau cible, celui-ci est éjecté de sa position initiale, vient se positionner dans un interstice de la structure du matériau, laissant ainsi un site libre (appelé lacune) derrière lui. Si la majorité de ces défauts structuraux se recombine spontanément, certains d’entre eux survivent et, par l’exposition prolongée au rayonnement, la concentration de ces défauts augmente ce qui conduit à leur agglomération pour former des défauts structuraux de plus en plus importants en nombre et en dimensions. Les conséquences de cette accumulation de défauts sont nombreuses et peuvent, in fine, compromettre l’intégrité de la céramique (gonflement, fragmentation, fissuration, amorphisation, etc.).


Afin d’appréhender les mécanismes cristallographiques accompagnant ces transformations structurales, l’IRCER collabore avec le CSNSM à l’étude de matériaux modèles (en particulier des monocristaux de plusieurs oxydes et carbures d’intérêt technologique, notamment UO2, ZrO2, MgO, SrTiO3, SiC, ZrC, etc.) dont les conditions d’irradiations en service sont reproduites de façon paramétrique et contrôlée par l’utilisation de faisceaux d’ions issus d’accélérateurs de particules (en particulier ceux disponibles au CSNSM). Dans la mesure où les défauts consécutifs à l’irradiation altèrent la structure atomique de ces matériaux, il est possible de caractériser précisément les dommages subis par ces céramiques en déterminant l’évolution de leur structure cristalline. Fort d’une expertise reconnue en matière de caractérisation structurale des céramiques, l’IRCER apporte une compétence nouvelle dans ces études, notamment par l’utilisation de techniques avancées de diffraction des rayons X.


Des rayons X pour comprendre les dégâts d’irradiation


La diffraction des rayons X (DRX) est une technique interférométrique ; à ce titre, et comme d’autres techniques de cette famille couramment utilisées, par exemple en optique ou en astronomie, notamment dans les radiotélescopes ou plus récemment pour la détection des ondes gravitationnelles, la DRX exploite le phénomène d’interférence entre des ondes (ici des rayons X) pour rendre visible de faibles déplacements (ici des déplacements atomiques). L’avantage majeur de cette technique est qu’elle permet, en théorie, d’obtenir des informations quantitatives sur la structure de l’échantillon et ce, de façon rapide et non destructive. Cette approche se heurte cependant à plusieurs difficultés pratiques, et notamment le fait qu’il n’est pas possible d’obtenir ces informations par une lecture directe des données expérimentales et que, de fait, une étape de modélisation des données est indispensable. Afin de faciliter cette tâche, et la rendre accessible au plus grand nombre, les chercheurs de l’IRCER ont développé un logiciel de traitement des données de DRX visant à automatiser cette tâche. Ce logiciel, RaDMaX (acronyme de « Radiation Damage in Materials Analyzed with X-ray diffraction »), est diffusé sous licence libre (licence CEA-CNRS-INRIA Logiciels Libres, ou CeCILL) et est disponible gratuitement ( https://aboulle.github.io/RaDMaX/ ).


L’utilisation du programme RaDMaX permet d’accéder rapidement à deux paramètres essentiels à la compréhension de l’endommagement des céramiques sous irradiation : la déformation de la structure cristalline et le désordre atomique, quantifié par les déplacements quadratiques moyens, et ce pour une profondeur de plusieurs micromètres sous la surface irradiée avec une résolution spatiale de quelques nanomètres. L’analyse de ces deux grandeurs, couplée avec des analyses complémentaires telles que la microscopie en transmission ou la spectrométrie de rétrodiffusion Rutherford en mode canalisé permet d’établir une image très précise de la structure du matériau (en termes de nature et de densité de défauts) et de son évolution à mesure de son exposition aux rayonnements.


Vers un couplage expériences et modélisations atomiques


Une des difficultés majeures dans la compréhension de l’endommagement des céramiques sous irradiation est son aspect intrinsèquement multi-échelles, à la fois dans le temps et dans l’espace. Le phénomène initial (la collision d’une particule avec un atome du matériau) produit une cascade de déplacements atomiques dont la durée n’excède pas quelques picosecondes et le volume concerné n’est que de quelques nanomètres cubes. Néanmoins, la répétition de ces phénomènes, associés à la diffusion des espèces, aux phénomènes de croissance et de coalescence fini par affecter des volumes macroscopiques. En vue de pouvoir prédire l’évolution à long terme des céramiques soumises à des environnements radiatifs, il est indispensable de modéliser leur comportement sur la base de scénarios à l’échelle atomique réalistes. Dans ce contexte, d’importants efforts sont actuellement dédiés au couplage de méthodes de simulations à l’échelle atomique et de techniques de caractérisation, dans le but de valider ou d’invalider les mécanismes issus de ces simulations. Ces travaux ont ainsi récemment permis de valider les scénarios d’amorphisation de SiC obtenus par dynamique moléculaire et de mettre en évidence l’existence de vols de Lévy dans la distribution des déplacements atomiques. Une thèse est actuellement en cours entre l’IRCER et le CSNSM (co-financée par l’université de Limoges et l’université Paris Sud), en collaboration avec le CEA de Saclay, en vue de développer ces nouvelles approches dans la compréhension des mécanismes d’endommagement dans les céramiques.



Références:

A. Debelle, A. Boulle, A. Chartier, F. Gao, W. J. Weber, “X-ray diffraction and molecular dynamic study of defect behavior and lattice swelling during irradiation-induced amorphization. Interplay between atomic disorder, lattice swelling and defect energy”, Physical Review B, 90, 174112 1-6, 2014.

M. Souilah, A. Boulle, A. Debelle, “RaDMaX: a graphical program for the determination of strain and damage profiles in irradiated crystals”, Journal of Applied Crystallography, 49, 311-316, 2016.

A. Boulle, A. Debelle, “Statistical nature of atomic disorder in irradiated crystals”, Physical Review Letters, 116, 245501 1-5, 2016.

A. Debelle, J. -P. Crocombette, A. Boulle, A. Chartier, T. Jourdan, S. Pellegrino, D. Bachiller-Perea, D. Carpentier, J. Channagiri, T. -H. Nguyen, F. Garrido, L. Thomé, “Lattice strain in irradiated materials unveils a prevalent defect evolution mechanism”, Physical Review Materials, 2, 013604, 2018.